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CsMnBr3:具有高光致发光量子产率和皮秒辐射寿命的无铅纳米晶体具有短光致发光（PL）寿命和高光致发光量子产率（PLQY）的荧光材料在超快闪烁体、激光器、量子发射器、光电探测器等器件的制造中十分重要。含铅卤化物钙钛矿纳米晶体（NCs）是少数的具有两种特性的材料。同时材料学家也在寻找可以提供类似光学特性的无铅材料。但是，具有高量子产率的无铅金属卤化物通常具有较长的光致发光寿命，因此限制了它们的潜在应用。例如无铅金属卤化物双钙钛矿通常具有微秒（μs）的光致发光寿命。尽管具有高量子产率，过渡金属或镧系金属掺杂半导体纳米晶体也因为毫秒（ms）级的光致发光寿命而无法在要求具有快速响应速度的器件中应用。近日，阿卜杜拉国王科技大学的OsmanM.Bakr课题组报道了一种不含铅且发红光的纳米晶体CsMnBr3。作者通过胶体合成法得到了CsMnBr3纳米晶体。其晶体结构由扭曲的沿c轴的共享平面的八面体一维链构成，八面体由Cs离子连接。有趣的是沿c轴的Mn-Mn离子距离非常近，约2.7Å，这会产生强耦合的光辐射跃迁。图1.CsMnBr3的结构表征该纳米晶体具有很高的量子产率和短光致发光寿命（皮秒级）。CsMnBr3中八面体配位的Mn2+会产生中心波长约643nm的红色荧光，量子产率约为54%，并且辐射衰减快。飞秒瞬态吸收光谱和瞬态荧光光谱表明Mn2+的低激发态的存在。低激发态通过约643nm的红色荧光而在605±56ps内弛豫到基态。在更高的能量激发时，Mn2+的更高能级激发态会在亚纳秒内弛豫到该低激发态。在块状CsMnBr3单晶中也观察到了皮秒级的光致发光寿命和6.7%的量子产率，这表明其光动力学的性质源于晶体的整体性质而不是表面缺陷。图2.CsMnBr3的光学性质实验结果和密度泛函理论（DFT）模拟计算表明，Mn-Mn的强耦合导致了类似于金属的电子能带结构的产生，而其他纳米晶体（Cs2MnBr4和Cs3MnBr5）则具有良好的带隙结构。因此，晶体结构和Mn2+离子之间的强耦合决定了CsMnBr3纳米晶体和块状单晶的发光特性。这些发现为合成高荧光量子产率和超快发光的新型无铅材料铺平了道路。图3.CsMnBr3的光致发光衰变动力学图4.不同Mn-Mn距离的CsMnBr3，Cs2MnBr4和Cs3MnBr5的模拟计算结果ACSMaterialsLett.2021,3,3,290–297,PublicationDate:February15,2021网页链接Copyright©2021AmericanChemicalSociety